近日,国际顶级期刊Small(中科院一区TOP,IF:15.153)在线发表了我院孟玉英副研究员指导的硕士研究生谢海芳在介孔杂碳负载高密度铁单原子的最新研究成果——“High Density Single Fe Atoms on Mesoporous N-Doped Carbons: Noble Metal-Free Electrocatalysts for Oxygen Reduction Reaction in Acidic and Alkaline Media”。其中,我院硕士研究生谢海芳为第一作者,孟玉英副研究员为通讯作者,暨南大学为第一通讯单位。
目前,过渡金属单原子催化剂(SACs)由于其100%的原子利用率,对氧还原反应(ORR)表现出高的催化活性和选择性。但单原子易发生聚集而形成团簇或纳米颗粒,获得较高密度仍具有很大挑战。基于此,孟玉英等人通过高温热解聚吡咯络合铁前驱体(PPY-Fe)及后续盐酸刻蚀处理,制备氮掺杂多孔碳负载高密度铁单原子催化剂(FeSA/NMCs)。研究发现,铁单原子质量密度可高达4.05 wt. %,铁单原子的配位结构为Fe-N4。研究结果表明,当热解温度为800 ℃时,FeSA/NMC-800在酸性和碱性介质中均表现出良好的ORR活性,其活性与商业的Pt/C(20 wt. %)催化剂相媲美。在0.1 M HClO4和0.1 M KOH溶液中,ORR具有较正的起始电位,分别为0.93和0.98 V。同时,该催化剂在两种电解质中均具有较高的电子转移数(~ 4)、优异的耐久性和耐甲醇性。此外,FeSA/NMC-800作为阴极电催化剂,在质子交换膜燃料电池(PEMFC)和锌-空气电池中表现出优异的催化性能,最高功率密度分别可高达314和91 mW cm-2。DFT理论计算表明,良好的ORR性能归因于高密度原子级分散的Fe-N4活性位点。这项工作为单原子催化剂作为高活性、高稳定性的ORR电催化剂提供新颖、有效的设计途径。
该研究得到了广东省自然科学基金(项目编号 (2022A1515010211, 207078903043)的资助。
原文链接:https://doi.org/10.1002/smll.202303214